通过H2气体小分子原位调控技术制得系列NiMoS-nH2[n=0.5,1.0,1.4,2.0,为H2压力(MPa)]催化剂,活性评价结果表明,2　MPa的H2原位调控制得的NiMoS催化剂(NiMoS-2.0H2)具有最优的加氢脱硫活性;进一步制备具有介孔结构的Al2O3载体,并采用原位生长法,制得NiMoS-2.0H2@Al2O3负载型加氢脱硫催化剂,活性评价结果表明,负载型NiMoS-2.0H2@Al2O3较NiMoS-2.0H2加氢脱硫性能显著提升,在温度240　℃和压力2　MPa条件下,苯并噻吩脱除率高达73％,脱硫效率约为NiMoS-2.0H2粉末催化剂的两倍.XRD、XPS、N2吸附-脱附表征分析表明,负载型NiMoS-2.0H2@Al2O3具备超高的比表面积,可显著提高NiMoS-2.0H2表面分散,是构成其高活性的重要原因.通过气体小分子原位调控及原位生长制备策略,成功开发一种新型高效非贵金属负载型加氢脱硫催化剂,研究结果可为其他高效加氢脱硫催化剂开发提供设计思路.