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摘要:
研究了不同水热老化温度对钾(K)中毒0.4K-Cu-SAPO-18样品的结构及其NH3-SCR(NH3作为还原剂的选择性还原技术)催化活性的影响.结果表明,K中毒对样品结构影响较小,但明显降低了其NH3-SCR性能,在350℃时,K中毒样品0.4K-Cu-SAPO-18的NO转化率为65.88%,明显低于未中毒Cu-SAPO-18样品的90.85%.水热老化温度明显影响催化剂的结构,减少了活性位点,降低了表面酸性.随着水热老化温度升高,催化剂的AEI结构被破坏,活性物种数量降低,催化活性明显下降.氢气程序升温还原(H2-TPR)结果表明,孤立的Cu2+和Cu+的总量分别从未中毒Cu-SAPO-18样品的66.61和1.32μmol/g变化到K中毒0.4K-Cu-SAPO-18样品的39.52和101.96μmol/g,表明K中毒样品中孤立Cu2+容易转化为Cu2O.K中毒后,样品的弱酸、中强酸、强酸性位点的数量降低,分别从未中毒Cu-SAPO-18样品的0.201,0.103和0.302 mmol/g降低到中毒0.4K-Cu-SAPO-18样品的0.102,0.086和0.071 mmol/g.氨气程序升温脱附(NH3-TPD)和原位红外结果表明,K竞争性地取代了催化剂中孤立的Cu2+和H+,使K中毒0.4K-Cu-SAPO-18样品的活性位和酸性位减少,导致催化活性下降.在低温NH3-SCR反应中,K中毒和未中毒样品均以Eley-Rideal(E-R)和Langmuir-Hinshelwood(L-H)机理进行,而L-H机理占主导地位,但K中毒样品的反应速率明显降低.
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